本发明公开了一种稀土基单原子催化剂的制备方法和应用，该稀土基单原子催化剂为介孔二氧化铈以及位于其表面以及内部孔隙中的金属铈单原子，基于催化剂总重量，铈的负载量为0.05~3%。该方法主要包括水热法制备复合载体、载体处理、铈单原子沉积以及热处理。本发明首次提出Ce SA@CeO2‑Al2O3催化剂，同时本发明制备方法获得的催化剂具有较大的比表面积，载体与稀土Ce单原子具有强相互作用，可实现Ce原子在载体表面的锚定，并增强了催化剂的整体稳定性，该催化剂成本低，活性单原子与载体金属元素相同，两者之间有更好的结合稳定性，该催化剂用于燃料电池中表现出接近Pt@C催化剂的ORR活性。
1.一种稀土基单原子催化剂制备方法，该催化剂包括二氧化铈载体以及位于载体表面以及内部孔隙中的金属铈原子，其中基于催化剂总重量，铈的负载量为0.05~3%，所述金属铈以单原子的形式沉积在二氧化铈载体上，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤： (1)取0.25~1mol六水合硝酸铈和0.01~0.05mol九水合硝酸铝溶解到1L水中，搅拌均匀后滴加1M的NaOH调节pH为7~9； (2)将步骤（1）获得的溶液转移至不锈钢高压釜中，120℃水热反应4~10h，冷却至室温后向不锈钢高压釜中溶液体系滴加1M的NaOH调节pH为13，搅拌30min后过滤，将滤渣洗涤至中性，放入烘箱干燥后研磨成粉末； (3)将步骤(2)获得的干燥研磨后的粉末材料在体积比1:9的氢气、氩气混合气氛下400~650℃热处理3~6h，获得热处理产物； (4)取0.01mol的六水合硝酸铈溶解在500mL水中，之后向其中加入0.2mol硼氢化钠，充分搅拌至完全溶解获得溶液A，将步骤(3)获得的热处理产物加入到上述溶液A中，持续搅拌分散均匀后，将混合液转移到不锈钢高压釜中，在80℃下反应3h小时，冷却到室温，过滤，将滤渣放入烘箱充分干燥后研磨成粉末，将该粉末在体积比3:7的氢气、氩气混合气氛下550~750℃热处理2~4h，即可获得Ce SA@CeO2-Al2O3催化剂。
2.根据权利要求1所述的稀土基单原子催化剂制备方法，其特征在于，步骤（2）中干燥为在空气气氛下80~150℃干燥1~3h。
3.根据权利要求1所述的稀土基单原子催化剂制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤： (1)取1mol六水合硝酸铈和0.05mol九水合硝酸铝溶解到1L水中，搅拌均匀后滴加1M的NaOH调节pH为7； (2)将步骤（1）获得的溶液转移至不锈钢高压釜中，120℃水热反应8h，冷却至室温后向不锈钢高压釜中溶液体系滴加1M的NaOH调节pH为13，搅拌30min后过滤，将滤渣洗涤至中性，放入烘箱干燥后研磨成粉末； (3)将步骤(2)获得的干燥研磨后的粉末材料在体积比1:9的氢气、氩气混合气氛下400℃热处理5h，获得热处理产物； (4)取0.01mol的六水合硝酸铈溶解在500mL水中，之后向其中加入0.2mol硼氢化钠，充分搅拌至完全溶解获得溶液A，将步骤(3)获得的热处理产物加入到上述溶液A中，持续搅拌分散均匀后，将该混合液转移到不锈钢高压釜中，在80℃下反应3h小时，冷却到室温，过滤，将滤渣放入烘箱充分干燥后研磨成粉末，将该粉末在体积比3:7的氢气、氩气混合气氛下650℃热处理3h，即可获得Ce SA@CeO2-Al2O3催化剂。
4.一种权利要求1~3任一项所述的稀土基单原子催化剂制备方法所获得的稀土基单原子催化剂，其特征在于，该催化剂包括二氧化铈载体以及位于载体表面以及内部孔隙中的金属铈原子，其中基于催化剂总重量，铈的负载量为0.05~3%，所述金属铈以单原子的形式沉积在二氧化铈载体上。
5.根据权利要求4所述的稀土基单原子催化剂，其特征在于，所述二氧化铈载体为介孔CeO2，平均孔径尺寸为1~50nm。
6.根据权利要求4所述的稀土基单原子催化剂，其特征在于，所述二氧化铈载体掺杂少量Al2O3。
7.根据权利要求4所述的稀土基单原子催化剂，其特征在于，所述金属铈原子的负载量为0.5~2wt%。
请联系平台
请联系平台
